亚洲欧美日韩国产综合V,精品少妇无码AV无码专区,日韩精品国产99久久久久久,深田えいみ在线无码播放

實驗測試發現，c-Cu₂O NCs催化劑在反應溫度為90-110 ℃時可以獲得80%以上的環氧丙烷（PO）選擇性。在{110}邊緣位置的O₂吸附力弱，催化丙烯環氧化的勢壘較低，是在低反應溫度下發生的主導反應，從而導致高環氧丙烷選擇性。這種弱吸附的O₂物種在高反應溫度下不穩定，表面晶格氧物種成為活性氧物種，在{110}邊緣位置參與丙烯環氧化生成環氧丙烷和丙烯部分氧化生成丙烯醛，在{100}面位點參與丙烯燃燒生成CO₂，所有這些都表現出高勢壘，并導致環氧丙烷選擇性降低。

圖一、Cu2O NCs的顯微表征

（a-c）c-Cu2O-27的SEM圖像和粒度分布；

（b）c-Cu2O-106的SEM圖像和粒度分布；
（c）c-Cu2O-774的SEM圖像和粒度分布。

圖二、C3H6與O2氧化的催化性能

（a）c-Cu2O-27 NCs催化的C3H6與O2氧化的C3H6反應速率和環氧丙烷（PO）、丙烯醛和CO2選擇性；
（b）c-Cu2O-106 NCs催化的C3H6與O2氧化的C3H6反應速率和環氧丙烷（PO）、丙烯醛和CO2選擇性；
（c）c-Cu2O-774 NCs催化的C3H6與O2氧化的C3H6反應速率和環氧丙烷（PO）、丙烯醛和CO2選擇性。
圖三、反應機理

（a-b）c-Cu2O-27 NCs和d-Cu2O-439 NCs的C3H6-TPRS（Ar中8%C3H6）和C3H6+O2-TPRS（Ar中8%C3H6+4%O2）；
（c-e）在25°C、90 °C和150 °C下，在c-Cu2O-27 NCs上吸附C3H6（PC3H6=50 Pa）和C3H6+O2（PC3H6=50 Pa, PO2=25 Pa）的DRIFTS光譜。
圖四、DFT計算

（a）通過LH機制在Cu2O(110)上進行丙烯環氧化的能量分布和催化循環以及中間體和過渡態的優化結構；
（b）通過MvK機制在Cu2O(110)上進行丙烯環氧化的能量分布和催化循環以及中間體和過渡態的優化結構。
【小結】
綜上所述，基于對Cu2O催化劑活性位點的基本了解，成功地制備了具有高密度活性Cu2O{110}邊緣位點的精細立方Cu2O NCs，并作為高選擇性催化劑催化丙烯與O2環氧化反應。在c-Cu2O-27 NCs催化劑上，Cu2O{110}催化的丙烯環氧化反應，以弱吸附的O2物種為活性氧物種，具有低勢壘，是低溫下發生的主導反應，選擇性地生成PO，選擇性高于80%，而Cu2O{110}-催化丙烯部分氧化和丙烯環氧化以及Cu2O{100}催化丙烯燃燒，均以表面晶格氧為主要活性氧物種，并顯示出較大的勢壘，在高反應溫度下發生，分別產生丙烯醛、PO和CO2。該研究結果證明了基礎知識在指導探索挑戰多相催化反應的高效催化劑方面的有效性。