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環(huán)糊精(CD)是一種通過α-1，4糖苷鍵連接6-8個吡喃葡萄糖單元的環(huán)狀分子，呈兩端開口的截椎狀結(jié)構(gòu)。環(huán)糊精分子既具有疏水性的內(nèi)腔，又有親水性的外殼，利用環(huán)糊精內(nèi)腔疏水的特點，可以通過主客體相互作用包合某些特定的客體分子，形成具有特殊性能的環(huán)糊精復(fù)合物。

環(huán)糊精分子上有多個可進(jìn)行化學(xué)修飾的羥基，可利用其特性制備新型環(huán)糊精化合物。環(huán)糊精水溶性較好，穩(wěn)定性好，毒性較低，生物相容性好，可在生物體內(nèi)降解，也可在脂溶性的藥物載體、非病毒基因載體、食品添加劑、化妝品填料、超分子化學(xué)的理論研究等領(lǐng)域得到應(yīng)用。

　 用酰溴反應(yīng)和原子轉(zhuǎn)移自由基活性聚合法(ATRP)，合成了兩種環(huán)糊精星型聚合物β-環(huán)糊精嵌段聚甲基丙烯酸N,N-二甲氨基乙酯(β-CD-PDMAEMA)和β-環(huán)糊精嵌段(聚甲基丙烯酸正丁酯-b-聚甲基丙烯酸N,N-二甲氨基乙酯)(β-CD-(PBMA-b-PDMAEMA)，簡稱為CDBD)。

(環(huán)糊精與共聚物合成反應(yīng)路線)

(1)將β-環(huán)糊精(β-CD)溴化改性后制得星型聚合物的引發(fā)劑溴化β-環(huán)糊精(β-CD-Br)，然后通過原子自由基聚合法，分別制備了以β-CD為內(nèi)核的星型共聚物β-CD-PDMAEMA和CDBD。通過核磁共振氫譜(1H NMR)、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)和凝膠滲透色譜(GPC)等測試方法表征了兩種聚合物的分子結(jié)構(gòu)、分子量及分布。　

(2)分別以乙醇和水為介質(zhì)，將β-CD-PDMAEMA負(fù)載CLB，研究表明，相較于乙醇，以水為介質(zhì)時CLB能更多地通過主客體相互作用進(jìn)入星型聚合物內(nèi)核β-CD的疏水空腔，從而有更高的載藥率。　

(3)以乙醇為介質(zhì)制備的復(fù)合物在不同pH值的緩沖溶液中釋放時，大約50％的藥物CLB在前24小時內(nèi)釋出，呈現(xiàn)明顯的突釋行為;以水為介質(zhì)制備得到的復(fù)合物前24小時的釋放量約為20％，此后的釋放為逐步釋放過程。用Ritger-Peppas指數(shù)經(jīng)驗公式分析，在β-CD-PDMAEMA/CLB體系中，CLB的釋放行為屬于擴(kuò)散控制，CLB在以水為介質(zhì)制備的載藥體系中釋放時擴(kuò)散速率小于乙醇介質(zhì)中得到的載藥體系的釋放速率;此外CLB的釋放呈現(xiàn)明顯的pH響應(yīng)性，酸性環(huán)境更有利于CLB的釋放。　　

(4)兩親性星型共聚物CDBD可在水中自組裝形成以疏水性的聚甲基丙烯酸正丁酯(PBMA)鏈段為核、以親水性的聚甲基丙烯酸N,N-二甲氨基乙酯(PDMAEMA)鏈段為殼的球形膠束，且隨著體系中親/疏水鏈段聚合度之比從0.5/1增加至2.5/1，聚集體的結(jié)構(gòu)從“平頭”膠束轉(zhuǎn)變?yōu)椤靶切汀蹦z束，聚集體尺寸從300nm減少至150nm左右。　　

(5)當(dāng)聚合物的親/疏水鏈段聚合度比為2.5/1時，載藥量可達(dá)10％，高于親/疏水鏈段聚合度比為0.5/1的聚合物，其載藥膠束的尺寸為200nm左右，大于相應(yīng)的空白膠束的的粒徑。DOX的體外釋放實驗表明，DOX在載藥膠束中的釋放呈現(xiàn)明顯的pH響應(yīng)性，隨著釋藥環(huán)境pH值的降低，DOX在168h內(nèi)的總釋放量增加，酸性環(huán)境下，DOX的總釋放量為80％。應(yīng)用Ritger-Peppas指數(shù)經(jīng)驗公式對釋藥機(jī)理分析表明，DOX在聚合物CDBD載藥膠束中的釋放由擴(kuò)散作用和溶脹作用協(xié)同控制。

在自組裝過程中,聚合物可以包載疏水性抗癌藥物.這種藥物載體進(jìn)入體內(nèi)循環(huán)后,通過增強(qiáng)滲透與滯留(EPR)效應(yīng)將載體傳遞到腫瘤細(xì)胞,在到達(dá)腫瘤細(xì)胞的特殊環(huán)境下,溫度敏感基團(tuán)會發(fā)生斷裂,導(dǎo)致膠束結(jié)構(gòu)破壞,釋放出包載的藥物.細(xì)胞活性和激光共聚焦顯微鏡試驗表明共聚物本身的低毒性,包載阿霉素(DOX)后的有效的細(xì)胞抑制作用及載體可以運載抗癌藥物DOX并進(jìn)行有效的控制釋放.因此,兩親性共聚物膠束可作為潛在的藥物和基因共同載體。

關(guān)鍵詞:

β-CD-PDMAEMA     β-環(huán)糊精-聚甲基丙烯酸N,N-二甲氨基乙酯

氯乙酰化β-CD/PLLA     氯乙酰化β-環(huán)糊精-左旋聚乳酸 接枝共聚物
β-CD-PNIPAM接枝共聚物   β-環(huán)糊精-聚N-異丙基丙烯酰胺
β-CD-PAM接枝共聚物   β-環(huán)糊精-聚丙烯酰胺
β-CD-γ-PGA 接枝共聚物 β-環(huán)糊精-聚L-谷氨酸-芐酯
HPG-g-CD接枝共聚物   聚縮水甘油醚-β-環(huán)糊精聚合物
PAM--β-CD接枝共聚物   聚丙烯酰胺-β-環(huán)糊精聚合物

PAA-H-β-CD接枝共聚物   聚丙烯酸-β-環(huán)糊精聚合物
PLLA-β-CD-Acetyl chloride接枝共聚物 氯乙酰化-β-環(huán)糊精-聚左旋聚乳酸
Acetyl chloride-β-CD-PGA接枝共聚物 氯乙酰化-β-環(huán)糊精-環(huán)糊精聚丙交酯)
β-CD-MAH-VBDMH接枝共聚物  馬來酸酐-β-環(huán)糊精-P (4’-乙烯基芐基)-5,5-二甲基海因
(BPEI-CD)-g-PNIPAm接枝共聚物  聚乙烯亞胺-β-環(huán)糊精-聚(N-異丙基丙烯酰胺)
P(DMA-r-HEMA)-β-CD   聚N,N'-二甲基丙烯酰胺-r-聚甲基丙烯酸羥乙酯-β-環(huán)糊精

P(DMA-r-GMA)-β-CD    聚N,N'-二甲基丙烯酰胺-r-聚甲基丙烯酸縮水甘油酯-β-環(huán)糊精
APS-MBA-β-CD 接枝共聚物   過硫酸銨-N,N亞甲基雙丙烯酰胺-β環(huán)糊精
β-CD-g-(PNIPAM-b-PHEMA)    b-聚甲基丙烯酸羥乙酯b-聚甲基丙烯酸羥乙酯
g-聚異丙基丙烯酰胺-b-聚甲基丙烯酸羥乙酯
PGMA-EDA-β-CD     聚甲基丙烯酸縮水甘油-β環(huán)糊精--乙二胺

RGO-PVK   聚(N-乙烯咔唑)-還原石墨烯
RGO-g-P3HT  聚(3-己基噻吩)-還原石墨烯
RGO-TiO2  石墨烯接枝二氧化鈦
PAN-g-RGO 聚苯胺接枝石墨烯
PS-MAH-g-RGO   聚苯乙烯-馬來酸酐共聚物接枝改性氧化石墨烯
PMMA-co-PSt-g-RGO 聚甲基丙烯酸甲酯-聚酯纖維共聚物接枝改性氧化還原石墨烯
RGO-g-poly(S-r-IDBI)   石墨烯-g-接枝改性氧化還原石墨烯
PB-g-PSt-PGMA    聚丁二烯-g-聚酯纖維-聚甲基丙烯酸環(huán)氧丙酯
RGO-TiO2-PP   石墨烯接枝二氧化鈦改性聚丙烯復(fù)合材料
PPY-He-RGO       聚吡咯-模擬酶-石墨烯
RGO-PDA-Br      氧化石墨烯-聚多巴胺-溴
PEO-NH2-RGO     聚乙二醇單甲醚-氧化石墨烯-氨基

β-CD-PLA-mPEG   環(huán)糊精-聚乳酸-聚乙二醇單甲醚
β-CD-PBMA-b-PDMAEMA
β-環(huán)糊精-(聚甲基丙烯酸正丁酯-b-聚甲基丙烯酸N,N-二甲氨基乙酯)